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2 Re: BC11912
3     Combined ab initio and classical potential simulation study on the
4     silicon carbide precipitation in silicon
5     by F. Zirkelbach, B. Stritzker, K. Nordlund, et al.
6
7 and related to
8
9 Re: BA11443
10     First-principles study of defects in carbon-implanted silicon
11     by F. Zirkelbach, B. Stritzker, J. K. N. Lindner, et al.
12
13
14 Dear Dr. Dahal,
15
16 Thank you very much for informing us about the status of our
17 manuscript.
18
19 The referee
20
21   i) has reservations about the methodology used in the present work
22  ii) requests a clarification of the relation of the present
23      manuscript to a previous submission of ours (BA11443)
24 iii) suggests to possibly combine some account of the present
25      work with the previous submission BA11443.
26
27 What concerns (i), the classical potential molecular dynamics used in
28 the present work certainly has limitations. Precisely in order to
29 quantify these limitations, a comparison is made with ab initio
30 calculations as well as earlier first-principles work (BA11443).
31 Despite the shortcomings of classical potential simulations, they
32 nevertheless provide valuable insight in the physical mechanism of
33 silicon carbide precipitation on length and time scales which are not
34 accessible to more accurate ab initio techniques. A detailed response
35 to the referee's concerns is given below.
36
37 Concerning (ii) and (iii), the ab initio work BA11443 is a
38 self-contained and comprehensive manuscript, which already now has an
39 appreciable length. It is a first-principles study on defects in
40 carbon-implanted silicon. In contrast, the present study mainly
41 applies classical potentials to model the SiC precipitation in Si on
42 large time and length scales. While the material is the same, the
43 methodologies applied and the questions addressed in the present work
44 and in BA11443 largely differ. For this reason, and because both
45 manuscripts already contain a substantial amount of information, we
46 believe it is not in the interest of the readers to combine the two
47 manuscripts. Perhaps it would be good idea to make BA11443 available
48 to the referee of the present work? 
49
50 Please find below a reply to the comments of the referee, which we
51 hope will satisfactorily answer his concerns on the suitability of our
52 work for publication in the Physical Review B.
53
54 Sincerely,
55
56 Frank Zirkelbach
57
58
59
60 Response to the comments of the referee
61 ---------------------------------------
62
63 > It follows on naturally from a previous paper on the carbon
64 > interstitial in silicon (their ref 42), but does not appear to be a
65 > "serial publication". However, it also refers to an (as yet)
66 > unpublished study (ref 60) of the same topic as the present paper
67 > with almost the same authors, using ab initio MD. Perhaps the
68 > authors could comment on how these two papers differ, and whether
69 > ref 60 improves on the results of the present paper in such a way
70 > that makes present paper superfluous.
71
72 Manuscript BA11443 (Ref. 60) entitled 'First-principles study of
73 defects in carbon-implanted silicon' investigates single native and C
74 point defects as well as their combinations in Si exclusively by first
75 principles calculations. In that, it constitutes a self-contained,
76 rather substantial study.
77
78 The present work studies the limitations of classical potentials by
79 means of comparison with first-principles results (and has virtually
80 no overlap with the results of BA11443). Based on this comparison, an
81 approach is proposed that allows to overcome some of the limitations
82 of the classical potentials as well as the general problem inherent to
83 MD describing phase transitions made up of a multiple of infrequent
84 transition events. This enables us to simulate the phase transition of
85 the Si structure during C insertion.
86
87 Although conclusions on the SiC precipitation in Si were already
88 derived in the DFT study BA11443 based on calculatiuons for single
89 defects and some selected combinations, the classical potential MD
90 simulations allow the investigation of far larger and, thus, much more
91 complex systems on a larger time scale, reinforcing conclusions
92 concerning the SiC precipitation in Si. 
93
94 There are no contradictions or improvements to the present study in
95 BA11443 that would make either manuscript obsolete. 
96
97 > I have some serious reservations about the methodology employed in
98 > this paper, for reasons that are discussed at length in it. I am not
99 > convinced that the measures they take to circumvent the problems in
100 > the method do not introduce further uncertainties, and I would need
101 > a bit more convincing that the results are actually valid. Actually,
102 > the proof I would need is probably within the simulations of ref 60,
103 > hence my question above! The problems I refer to are the huge
104 > over-estimate of the C interstitial migration energy (a process
105 > which is at the heart of the simulations) using the potential used
106 > in the paper, probably due to the short cut-off of the interactions.
107 > The authors' circumvention of this is to do the simulations at much
108 > heightened temperatures. However, this only gives a good model of
109 > the system if all cohesive and migration energies are over-estimated
110 > by a similar factor, which is demonstrably untrue in this case,
111 > where the C_s formation energy is actually underestimated. There are
112 > long discussions of these points in the paper, which leads me to the
113 > conclusion that the EA potential used is unreliable in these
114 > simulations, possibly unless backed up by some ab initio work, which
115 > the authors have done in ref 60.
116
117 There is not necessarily a correlation of cohesive energies or defect
118 formation energies with activation energies for migration. Cohesive
119 energies are most often well described by the classical potentials
120 since these are most often used to fit the potential parameters. The
121 overestimated barriers, however, are due to the short range character
122 of these potentials, which drop the interaction to zero within the
123 first and next neighbor distance using a special cut-off function.
124 Since the total binding energy is 'accommodated' within this short
125 distance, which according to the universal energy relation would
126 usually correspond to a much larger distance, unphysical high forces
127 between two neighbored atoms arise. This is explained in detail in the
128 study of Mattoni et. al. (Phys. Rev. B 76, 224103 (2007)).
129
130 Since most of the defect structures show atomic distances below the
131 critical distance, for which the cut-off function is taking effect,
132 the respective formation energies are quite well described, too (at
133 least they are not necessarily overestimated in the same way).
134
135 While the properties of some structures near the equilibrium position
136 are well described, the above mentioned effects increase for
137 non-equilibrium structures and dynamics. Thus, for instance, it is not
138 surprising that short range potentials show overestimated melting
139 temperatures. This is not only true for the EA but also (to an even
140 larger extent) for Tersoff potentials, one of the most widely used
141 classical potentials for the Si/C system. The fact that the melting
142 temperature is drastically overestimated although the cohesive
143 energies are nicely reproduced indicates that there is no reason why
144 the cohesive and formational energies should be overestimated to the
145 same extent in order to legitimate the increase in temperature to
146 appropriately consider the overestimated barrier heights for
147 diffusion.
148
149 Indeed, a structural transformation with increasing temperature is
150 observed, which can be very well explained and correlated to
151 experimental findings.
152
153 The underestimated energy of formation of substitutional C for the EA
154 potential does not pose a problem in the present context. Since we
155 deal with a perfect Si crystal and the number of particles is
156 conserved, the creation of substitutional C is accompanied by the
157 creation of a Si interstitial.  The formation energies of the
158 different structures of an additional C atom incorporated into
159 otherwise perfect Si shows the same ground state, i.e. the C-Si 100 DB
160 structure, for classical potential as well as ab initio calculations.
161
162 The arguments discussed above are now explained in more detail in the
163 revised version of our work. (-> Change 1, Change 2)
164
165 > Therefore, I do not feel that this paper can stand alone - either
166 > its conclusions are contradicted by those of ref 60 (in which case
167 > there's no need to publish this paper), or supported by them (in
168 > which case ref 60 supercedes this paper, and some brief account of
169 > this work could be included in it).
170
171 As mentioned above, there are no conclusions in Ref. 60 that
172 contradict to the results of the present manuscript. Indeed, the
173 results of Ref. 60 are important for the present study and, therefore,
174 supporting this work. However, the different approaches, i.e. modeling
175 thousands of C atoms incorporated into a large Si host matrix by
176 molecular dynamics simulations on a large time scale vs accurate
177 investigations of the structure of single and double defects in Si and
178 some selected diffusion processes, suggests the separate publication
179 of the results.
180
181
182
183 Summary of changes
184 ------------------
185
186  - = line removed
187  + = line added
188
189 Change 1
190 --------
191
192 +
193 +Thus, the underestimated energy of formation of C$_{\text{s}}$ within
194  the EA calculation does not pose a serious limitation in the present
195  context.
196
197 +Since C is introduced into a perfect Si crystal and the number of
198  particles is conserved in simulation, the creation of C$_{\text{s}}$
199  is accompanied by the creation of Si$_{\text{i}}$, which is
200  energetically less favorable than the ground state, i.e. the
201  C$_{\text{i}}$ \hkl<1 0 0> DB configuration, for both, the EA and ab
202  initio treatment.
203
204 Change 2
205 --------
206
207 -The cut-off function of the short range potential limits the
208  interaction to nearest neighbors, which results in overestimated and
209  unphysical high forces between neighbored atoms.
210
211 +The cut-off function of the short range potential limits the
212  interaction to nearest neighbors.
213
214 +Since the total binding energy is, thus, accommodated within this
215  short distance, which according to the universal energy relation would
216  usually correspond to a much larger distance, unphysical high forces
217  between two neighbored atoms arise.
218
219 +While cohesive and formational energies are often well described,
220  these effects increase for non-equilibrium structures and dynamics.
221